由于低CO2濃度下的傳質(zhì)限制，使得直接電還原煙氣CO2的效率較低。因此，創(chuàng)造一個局部富集CO2的環(huán)境對于煙氣電化學(xué)還原至關(guān)重要?；诼芬姿顾?堿相互作用，氨基可以提供CO2吸附的活性位點(diǎn)，同時胺基吸附劑已廣泛用于CO2的捕集。此外，電催化劑上的氨基可以改變反應(yīng)中間體的結(jié)合能，促進(jìn)CO2電還原動力學(xué)。因此，通過催化劑表面功能化將CO2捕獲和轉(zhuǎn)化集成至一個催化系統(tǒng)，具有較高的直接電還原煙氣CO2應(yīng)用前景。采用一鍋法合成出一系列烷醇胺功能化的氧化錫催化劑，用于模擬煙氣(SFG)電還原。其中，二乙醇胺(DEA)改性的氧化錫催化劑(DEA–SnOx/C)在-0.75V的電壓下具有高達(dá)84.2%的甲酸鹽法拉第效率(FEHCOO–)，甲酸鹽電流密度(jHCOO–)為6.7mA·cm-2。
催化劑表面的醇胺可以富集低濃度CO2，抑制O2還原，同時穩(wěn)定SFG轉(zhuǎn)化反應(yīng)的中間產(chǎn)物。DEA–SnOx/C的制備過程與醇胺類化合物結(jié)構(gòu)示意圖。SnOx/C的(a)TEM和(b)HRTEM圖；DEA–SnOx/C的(c)TEM和(d)HRTEM圖；(e)DEA–SnOx/C的HAADF-STEM圖和C,N,O,Sn元素的EDS映射圖；其中圖a和c的比例尺為50nm，圖b和d的比例尺為5nm，圖e的比例尺為100nm。)DEA–SnOx/C和SnOx/C的XPS光譜；(b)DEA–SnOx/C的N1s光譜；(c)DEA–SnOx/C和SnOx/C的Sn3d光譜；(d)DEA–SnOx/C和SnOx/C的FT-IR光譜。
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