鈉金屬負(fù)極因其高理論容量和低成本優(yōu)勢(shì)，被視為高能量密度電池領(lǐng)域的重要候選方案。然而，鈉金屬界面處固態(tài)電解質(zhì)界面膜（SEI）穩(wěn)定性不足，長(zhǎng)期困擾著這一技術(shù)路線——不穩(wěn)定的SEI會(huì)誘發(fā)枝晶生長(zhǎng)、加速容量衰減，而其形成機(jī)制至今仍不明朗。

在現(xiàn)有仿真手段中，從頭算分子動(dòng)力學(xué)（AIMD）雖能在量子力學(xué)精度下捕捉界面反應(yīng)細(xì)節(jié)，但受限于皮秒量級(jí)的時(shí)間尺度，遠(yuǎn)不足以覆蓋SEI形成所需的納秒乃至微秒級(jí)過(guò)程。這一"時(shí)間鴻溝"長(zhǎng)期制約著研究人員對(duì)界面化學(xué)的深入理解。

AOFL方法將仿真效率提升71%并保持從頭算精度

針對(duì)上述瓶頸，張大為教授與陳翔教授團(tuán)隊(duì)提出了一種加速飛速學(xué)習(xí)（AOFL）方法，其核心思路是將傳統(tǒng)飛速學(xué)習(xí)力場(chǎng)（COFL）與相似結(jié)構(gòu)篩選機(jī)制相結(jié)合：在仿真推進(jìn)過(guò)程中，系統(tǒng)實(shí)時(shí)判斷當(dāng)前構(gòu)型與已有訓(xùn)練集的相似程度，僅在遇到新穎構(gòu)型時(shí)才觸發(fā)密度泛函理論（DFT）計(jì)算并更新力場(chǎng)，從而大幅減少冗余量子化學(xué)計(jì)算。

測(cè)試結(jié)果顯示，AOFL方法相較于傳統(tǒng)AIMD實(shí)現(xiàn)了71%的速度提升，同時(shí)在精度上與AIMD保持高度一致。尤其值得關(guān)注的是，AOFL的自適應(yīng)機(jī)制能夠在反應(yīng)活躍事件發(fā)生期間自動(dòng)加密DFT采樣密度，確保在界面化學(xué)反應(yīng)的關(guān)鍵時(shí)刻不損失精度——這正是傳統(tǒng)經(jīng)驗(yàn)力場(chǎng)方法的根本性缺陷所在。

Na?O與NaOH被確認(rèn)為早期SEI的關(guān)鍵無(wú)機(jī)組分

借助AOFL與AIMD的協(xié)同應(yīng)用，研究團(tuán)隊(duì)對(duì)鈉金屬界面早期SEI的形成過(guò)程進(jìn)行了系統(tǒng)性追蹤，成功識(shí)別出SEI中的關(guān)鍵無(wú)機(jī)組分：Na?O（氧化鈉）和NaOH（氫氧化鈉）。這兩種組分在決定界面穩(wěn)定性方面發(fā)揮著核心作用，其生成路徑與分布規(guī)律的闡明，為從分子層面理解SEI演化提供了直接證據(jù)。

從方法論意義上看，AOFL方案成功彌合了量子力學(xué)精度與經(jīng)驗(yàn)力場(chǎng)效率之間的長(zhǎng)期矛盾——前者精準(zhǔn)但計(jì)算代價(jià)高昂，后者高效但難以描述化學(xué)鍵斷裂與生成等復(fù)雜反應(yīng)事件。通過(guò)機(jī)器學(xué)習(xí)的自適應(yīng)介入，研究人員得以在擴(kuò)展時(shí)間尺度上、對(duì)復(fù)雜多組分體系開(kāi)展高精度反應(yīng)行為模擬。相關(guān)成果已發(fā)表于《中國(guó)科學(xué)：化學(xué)》期刊。

這一方法論突破的價(jià)值不止于鈉電池領(lǐng)域。在鋰金屬電池、固態(tài)電池乃至超級(jí)電容器等對(duì)界面化學(xué)高度敏感的應(yīng)用場(chǎng)景中，AOFL框架均具有推廣潛力。對(duì)于國(guó)內(nèi)正積極布局鈉離子電池產(chǎn)業(yè)化的研究機(jī)構(gòu)與企業(yè)而言，掌握SEI的形成機(jī)制，意味著可以在電解質(zhì)配方設(shè)計(jì)階段實(shí)現(xiàn)更具針對(duì)性的優(yōu)化——無(wú)論是添加劑的篩選還是溶劑體系的調(diào)配，都將從"經(jīng)驗(yàn)驅(qū)動(dòng)"邁向"機(jī)理驅(qū)動(dòng)"，從而加快新型鈉電池體系的開(kāi)發(fā)周期。